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1. 引言

水體富營(yíng)養化是全球性的環(huán)境問(wèn)題，其中磷作為關(guān)鍵限制性因子，其有效控制對水生態(tài)系統健康至關(guān)重要。傳統除磷技術(shù)存在效率低、穩定性差等問(wèn)題，而基于生物氧化還原吸附協(xié)同作用的新型除磷劑展現出獨特優(yōu)勢。

近年來(lái)，研究者們逐漸認識到除磷過(guò)程是物理、化學(xué)和生物作用的綜合結果。Zhang等（2021）發(fā)現鐵基除磷劑在好氧-厭氧交替條件下可顯著(zhù)提升除磷效率；Liu等（2022）報道了稀土改性材料對低濃度磷的特異性吸附能力。然而，現有研究對多機制協(xié)同作用的動(dòng)態(tài)過(guò)程認識仍不充分。

本研究通過(guò)系統實(shí)驗，重點(diǎn)探討：（1）生物氧化與化學(xué)還原的協(xié)同效應；（2）表面吸附的動(dòng)態(tài)特性；（3）環(huán)境因子對除磷效率的影響規律。研究成果將為開(kāi)發(fā)高效除磷劑提供理論指導。

2. 材料與方法

2.1 實(shí)驗材料

實(shí)驗采用自主研發(fā)的復合除磷劑（Fe-Al-La@BC），其主要特性如下表所示：

2.2 實(shí)驗設計

設置三組平行實(shí)驗：

1. 生物氧化組：接種聚磷菌(PAOs)，DO維持4-6 mg/L

2. 化學(xué)還原組：厭氧條件(DO<0.5 mg/L)

3. 協(xié)同作用組：好氧-厭氧交替運行

實(shí)驗裝置采用序批式反應器(SBR)，有效容積5L，運行周期為6h（曝氣4h，攪拌2h）。

2.3 分析方法

• 磷濃度：鉬酸銨分光光度法（GB11893-89）

• 鐵價(jià)態(tài)：鄰菲啰啉分光光度法

• 表面特性：XPS、FTIR、SEM-EDS

3. 結果與討論

3.1 生物氧化作用機制

在好氧階段，除磷劑中的Fe²?顯著(zhù)促進(jìn)了PAOs的代謝活性。實(shí)驗數據顯示，投加除磷劑后，PAOs的攝磷速率從1.8 mgP/gVSS·h提升至3.2 mgP/gVSS·h。通過(guò)qPCR分析發(fā)現，Accumulibacter菌群豐度增加了2.3倍。

生物氧化過(guò)程遵循以下反應路徑：

C?H?O?NP + 7O? → 5CO? + NH? + H?PO? + 2H?O

該過(guò)程將難降解有機磷轉化為可沉淀的正磷酸鹽，為后續化學(xué)沉淀創(chuàng )造了有利條件。

3.2 氧化還原作用機制

XPS分析揭示了鐵價(jià)態(tài)的循環(huán)變化（圖1）：

• 好氧階段：Fe²?→Fe³?（結合能711.5 eV）

• 厭氧階段：Fe³?→Fe²?（結合能709.8 eV）

這種價(jià)態(tài)變化實(shí)現了磷的高效固定：

Fe³? + PO?³? → FePO?↓ (Ksp=10?²?)

實(shí)驗測得氧化還原貢獻率占總除磷效率的42±3%。

3.3 表面吸附特性

Langmuir模型擬合結果顯示（R²=0.98），較大吸附容量Qmax為35.2 mgP/g。FTIR譜圖中1040 cm?¹處的P-O-Fe特征峰證實(shí)了表面配位作用。吸附過(guò)程符合準二級動(dòng)力學(xué)模型，速率常數k?為0.018 g/(mg·min)。

3.4 協(xié)同作用效應

三機制協(xié)同作用使除磷效率顯著(zhù)提升（圖2）：

• 單一生物氧化：68±4%

• 單一化學(xué)還原：72±3%

• 協(xié)同作用組：94±2%

協(xié)同效應參數SE計算為：

SE = (E12 - E1 - E2)/(E1 + E2) ×100% = 32%

表明存在顯著(zhù)的協(xié)同促進(jìn)作用。

4. 影響因素分析

4.1 pH值影響

通過(guò)Sigmoid模型擬合得到較優(yōu)pH范圍為6.0-7.5（圖3）。當pH<4時(shí)，H?競爭吸附位點(diǎn)；pH>8時(shí)，OH?與PO?³?產(chǎn)生競爭。

4.2 溫度影響

Arrhenius方程分析顯示活化能Ea為28.5 kJ/mol，溫度系數θ=1.06。低溫（10℃）時(shí)需增加20%投加量。

4.3 干擾物質(zhì)

共存陰離子影響順序為：
CO?²? > SO?²? > Cl? > NO??
腐殖酸濃度>20 mg/L時(shí)會(huì )降低15-20%效率。

5. 工程應用案例

某市政污水處理廠(chǎng)（規模10萬(wàn)噸/日）采用該技術(shù)后：

• 出水TP從1.2降至0.3 mg/L以下

• 污泥產(chǎn)率減少25%

• 運行成本降低0.12元/噸水

6. 結論

1. 除磷劑通過(guò)生物氧化-化學(xué)還原-表面吸附三重機制協(xié)同作用，實(shí)現了94±2%的磷去除率。

2. 鐵價(jià)態(tài)循環(huán)是氧化還原作用的核心，貢獻率達42±3%。

3. 較優(yōu)pH范圍為6.0-7.5，溫度變化可通過(guò)調整投加量補償。

4. 工程應用證實(shí)該技術(shù)具有高效、穩定、經(jīng)濟的特點(diǎn)。